贡桑诺尔布很早就知道中国政坛是有位风云人物孙中山，那是从报纸上看到的，从友人口中听说的，都是零零散散的消息。
贡桑诺尔布在一九0四年的秋天，认识了吴绶卿，交往日密，情感弥笃，成了莫逆。在密切交往中，吴绶卿多次向贡桑诺尔布介绍了孙中山的个性为人、思想品格以及他的革命纲领、政治主张……。这时，贡桑诺尔布才对孙中山有了比较清楚完整的认识。
吴绶卿还向孙中山介绍了贡桑诺尔布，详细地讲述了他在喀喇沁右旗革除旧弊，实行新政，练军办学，锐意改革的种种事迹。孙中山对贡桑诺尔布非常赏识，认为他是中国少数民族中的第一位敢于面对现实，积极改革，具有雄才大略的人物。一九○六年由吴绶卿亲自介绍贡桑诺尔布加入了同盟会。
贡桑诺尔布和吴绶卿二人在交往的过程中，曾发生过一次争执。那是在谈起孙中山革命初期曾提出的口号时，贡桑诺尔布说：“驱除鞑虏‘一说有些不妥，这’鞑虏‘岂不是把我们蒙古人也算上了吗？中华古国不是汉族一家的，还有蒙古族、维吾尔族、藏族、苗族、壮族、……假如把这些少数民族全驱逐出去，那中国还落下多大地方了？”
吴绶卿说：“孙先生的’驱逐鞑虏‘主要指的是满清统治者，并非指你们蒙古人，这种提法主要是想唤起广大汉族的仇恨意识，奋发起来推翻满清。”
贡桑诺尔布说：“这可是同盟会的纲领，’鞑‘字自古以来就是汉人贬斥蒙古人的字眼。今天又加上个’虏‘字，那我们的人格哪里去了？正所谓差之毫厘，谬以千里。如果这样，将何以团结全中华各族共建民国？况天下者，唯有德者居之。再说中国历代皇帝又不全是汉人，我们的成吉思汗远征欧亚大陆，疆域之大，唐宗、宋祖哪个敢比？僧格林沁率领我们昭、卓、哲盟的蒙古骑兵打败了英法联军，打破了列强瓜分中国的美梦。连德国的报纸都说’自鸦片战争以来，这是唯一的一次中国人完胜欧洲军队‘这难道也该驱逐吗？”
吴绶卿说：“王兄说得很有道理。我非常理解你的立场和态度我一定转告孙中山先生，早日消除误会。”
一九○八年正月，贡桑诺尔布曾向清廷呈递了八项建议，但清廷除了鼓励两句外，竟未予理睬。这使贡桑诺尔布非常气愤，从而对清廷完全丧失了信心。于同年在日本东京出版的同盟会机关报《民报》上发表了一篇题为《蒙古与汉族结合共伸讨满复仇大义之宣言书》，书中指出：“满清者，吾蒙古不共戴天之仇也，在昔日或可以此政策愚我，今则司马昭之心路人皆见。清政府的反动统治于我蒙族仍如水火之不相容也。数百年来，蒙古族人民所受之隐毒，已穷极无可复加矣。与其终年荏苒，坐以待毙，莫如急起直追，从死中求生，或有生之一日。不排满复仇，则非蒙古族之子孙。”这件事，更使他增强了对满清的仇恨，坚定了在同盟会的领导下搞革命、兴共和的信念。
时值武昌起义之后，蒙古各旗王公纷纷前去北京，要求贡桑诺尔布支持“君主立宪”，反对共和政体，并准备把保护盟旗制度的意见书呈送清廷。贡桑诺尔布反复做了解释，但王公们硬是不听，他无奈签署了意见书。
事后孙中山给贡桑诺尔布写了封长信，告知他，经过多次协商讨论，革命纲领已经更改为“颠覆满清政府，巩固中华民国，实行民生主义”，这个纲领准备在同盟会会员大会上予以公布。信中又详细阐述了民国各族共建的道理。此时，贡桑诺尔布茅塞顿开，彻底地解除了对民国的顾忌，态度明朗地转向民国志士的立场上来。
民国元年一月二十二日，孙中山在南京举行的同盟会会员大会上，宣布将辛亥革命的纲领改为：“颠覆满清政府，巩固中华民国，实行民生主义。”贡桑诺尔布听了之后，激动万分，决心为中华民国做出自己的努力。
孙中山又在一月二十八日，从南京致电北京的蒙古王公联合会，解释辛亥革命宗旨，望其关怀时局，维护北蒙秩序，其电文说：“汉蒙本属同种，人权原有天赋，自宜结合团体，共谋幸福，今全国同胞见得于此，群起扫除专制，并非仇蒙，实欲联合全国人民，无分汉、蒙、回、藏，相与共享人类之自由。”
很快，贡桑诺尔布致电孙中山，坚定地表示内蒙古王公赞成并支持中华民国。
此时，民国未稳，列强意欲干涉中国内政，图谋趁机侵略中国。孙中山忧虑北部蒙古地域广大，民风淳朴、容易受外国侵略者的迷惑，又两次致电贡桑诺尔布，说：“俄人野心勃勃，乘机待发，蒙古形势尤为艰险”，“兹国势阽危，浮言四煽，北蒙秩序，端赖维持。”
在这之后的日子里，孙中山到北京办事时，曾几次与贡桑诺尔布见面，共商国家大事。两人谈得非常投缘，他们从拥虚位，食厚禄，苟且图存的满清统治者谈起，一直谈到辛亥革命，中华民国，三民主义，五族共和，欧洲列强等等。他们推心置腹，谈笑风生，两人关系日益融洽。还在有些集会的场合，孙中山约贡桑诺尔布一起演讲。他每次都大讲特讲五族共和的道理，听众无不信服。
此后，贡桑诺尔布逐渐走上政治生涯的巅峰。
